工程领域顶刊3万字长篇综述！

轻质铝合金在航空航天、汽车等前沿领域的广泛应用引起了人们对增材制造高价值铝合金零件的极大兴趣。作为主流的增材制造技术，激光定向能量沉积(LDED)具有良好的可扩展性，可以满足大尺寸部件制造和维修的要求。然而，由于固有的激光成型性差(如低激光吸收率，高氧化敏感性和开裂倾向)，LDED铝合金具有很大的挑战性。为了进一步促进LDED高性能铝合金的发展，新加坡制造技术研究院(SIMTech)联合吉林大学、华南理工大学和中南大学在工程领域TOP期刊International Journal of Extreme Manufacturing(IF 14.7)上联合发表了题为“Review on Laser Directed Energy Deposited Aluminum Alloys”的系统综述。全文3万余字，26个图，深入探讨了LDED铝合金所面临的挑战和相应的解决策略，综述了铝合金可打印性差的根本原因，并总结了提高铝合金可打印性以获得更高机械性能的实用策略。系统地讨论了LDED铝合金中工艺参数、合金成分优化、显微组织和力学性能之间的潜在相关性，归纳总结了LDED铝合金的力学性能现状和主要的强化机理。这篇综述旨在针对目前LDED铝合金的研究进展提供一个客观和深入的评价，并对LDED高性能铝合金的发展前景和机遇进行展望。

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成果简介

激光增材制造(LAM)和电弧增材制造(WAAM)是常用的先进金属增材制造技术。与WAAM相比，LAM具有以下几个方面的普遍优势:(1)精细激光束可以加工微小特征，实现高精度和高分辨率制造;(ii)激光束的高能量密度使金属材料快速熔化和凝固，从而获得细小晶粒和更高的材料强度;(iii)材料浪费少;(iv)更灵活地制造复杂的结构和几何形状，如图1。通常，LDED和LPBF是LAM的两个分支，具有不同的材料输送方式。与LPBF相比，LDED在以下几个方面具有独特的优势:(i)沉积速率高一个数量级;(ii)大尺寸部件制造;(iii)高价值部件的局部维修;(iv)制备梯度复合材料的灵活性高;(5)与其他技术(如机加工、轧制)集成的灵活性更高。在这些优势的驱动下，LDED铝合金具有重要的研究价值和发展潜力，可以实现组件整合，提高器件完整性，有效降低组装难度和生产成本。然而，由于沉积环境、热历史、冷却速度和凝固方式的差异，与LPBF相比，LDED铝合金在实现细晶粒、均匀元素分布和高力学性能方面面临更多挑战，如图2所示。近年来，对LDED铝合金成形性能、微观组织演变和力学性能的研究备受关注，并有望推动航空航天和汽车制造等领域的发展。

图1典型的LAM制造的铝合金零件。(a)采用Scalmalloy®合金的AM客舱仿生隔板(来源:空客)。(b)采用AlSi10Mg合金制备的LAM卫星天线支架。(c)由A6061-RAM2制成的LAM散热器。(d)Mercedes卡车LAM备件。

图2 LDED和LPBF加工铝合金的组织和力学性能比较。(a)激光加工后材料的凝固行为。(b)和(d)LPBF铝合金的典型显微组织。(c)和(e)LDED铝合金的典型显微组织。(f)和(g)LPBF和LDED铝合金的光学显微结构。(h)LDED和LPBF处理同一种铝合金的应力应变曲线。

本文主要针对目前提高LDED铝合金可打印性及成型性的最新研究进展进行综述，主要分为六个部分：参数优化、机器学习辅助、合金成分优化、颗粒增强体辅助强化、多场结合辅助LDED以及热处理工艺优化。最终，总结了当前报道的LDED铝合金的力学性能。

1.参数优化

参数优化主要分为两大类：激光相关工艺参数优化以及沉积相关工艺参数优化。如图3所示，在激光相关工艺参数优化方面，表面能密度通常与激光功率呈正相关，与扫描速度和激光光斑尺寸呈负相关。此外，适当提高激光功率可在一定程度上减小粉末轨迹偏差。激光扫描速度在一定程度上决定了晶粒生长速度。一般来说，高扫描速度可以实现高生长速率，促进微观结构细化。沉积件的致密度主要受激光能量密度的影响。能量密度不足通常导致熔合不足或层间粘合不良。反之，极高的能量密度会使熔池中的湍流吸收保护气体，导致合金元素蒸发，形成孔隙。此外，红外激光在孔内的反复反射会导致液滴飞溅，影响LDED工艺的稳定性。值得一提的是，由于波长较短，波长为450 nm的蓝色激光可以将激光吸收率提高到14.5%，约为红外激光器的两倍，这将显著减少激光散射和液滴飞溅的产生。

图3激光相关参数对LDED铝合金显微组织的影响。(a)不同激光功率，(b)不同沉积速度，(c)不同激光光斑尺寸下的LDED热循环。(d)高速成像获得的AlSi10Mg粉末密度图。(e)铝合金LDED中温度梯度与生长速率的关系图。(f)AlSi10Mg合金LDED中S/N比-相对密度主效果图。(g)AlSi10Mg合金的相对密度与能量密度的相关性。(h)高斯红外激光束的能量密度。(i)红外激光产生的熔池。(j)蓝色激光束的能量密度。(k)蓝色激光产生的熔池。

如图4所示，在沉积相关工艺参数优化方面，送粉速率主要影响单道的连续性和几何形状的规律性。适当提高沉积速率有利于形成更均匀的沉积径迹。送粉速率也直接决定了层厚，并间接影响了LDED的凝固条件和内部热循环。较高的沉积速率对应于较高的层厚度。保护气体的流量从以下几个方面影响LDED铝合金构件的质量:首先，它可能会影响粉末的流动速度，保护气体的流量越大，熔池中粉末的数量就会增加。其次，会影响铝粉的速度。保护气体流速的加快会使铝粉更容易回弹。三是在沉积过程中对铝粉的氧化程度有很大影响。四是影响LDED铝合金的孔隙率。保护气体流速过大会导致熔池扰动，在快速凝固过程中容易产生孔洞。因此，一般选择适度的保护气体流速，在保证铝粉低氧化率的前提下，尽量减少熔池扰动，从而减少气孔的产生。此外，近年来相关工作探索了许多新颖的扫描策略，这些策略在空间和时间维度上具有创新性，以提高铝合金的可打印性和可成形性，例如：双向沉积策略更有利于降低LDED过程中产生的残余应力；层间暂停策略可有效消除热裂纹；预热或水冷却基底有利于减少LDED铝合金的冶金缺陷。

图4沉积相关参数对LDED铝合金组织的影响。(a)低层厚时晶粒分布图。(b)高层厚时晶粒分布图。(c)Al2024双向LDED的IPF图。(d)Al2024单向LDED的IPF图。(e-i)T6热处理后Al 6061的EBSD图，层间暂停分别为(e)0 s，(f)8 s，(g)15 s，(h)30 s，(i)每4层30 s。(j)基板未预热的LDED Al 7075合金的光学显微镜分析。(k)经基板预热的LDED Al 7075合金的光学显微镜分析。(l)基板空冷的Al-Mg-Sc-Zr铝合金的光学显微镜分析。(m)基板水冷的Al-Mg-Sc-Zr LDED合金的光学显微镜分析。（插图）经许可使用。

2.机器学习辅助

选择合适的加工窗口是加工LDED铝合金的关键。然而，对于印刷性差的铝合金，加工窗口优化工艺需要较高的时间成本。近年来，机器学习的快速发展为金属增材制造的加工窗口优化提供了一条捷径，可以有效地促进更快地选择最合适的工艺参数。目前领先的机器学习算法是监督学习，它根据已知的输入和输出结果之间的关系，从现有数据中通过训练得到最优模型。主要过程包括数据采集、特征处理、机器学习、深度学习模型、结果训练和测试，如图5所示。Caiazzo等人提出了一种基于人工神经网络的机器学习方法，可以准确估计出正确的激光功率、扫描速度和送粉速度，以实现指定几何形状的LDED Al 2024合金，其平均绝对百分比误差分别低至2.0%、5.8%和5.5%。

图5 LDED铝合金的机器学习过程。(a)机器学习的数据采集。(b)机器学习对采集特征进行处理。(c)提出了基于声信号处理和深度学习的原位缺陷检测框架。(d)机器学习的优化与验证。（插图）经许可使用。

3.合金成分优化

合金成分会影响LDED铝合金的凝固行为、晶粒生长和析出行为。例如，添加Sc和Zr因其在改变凝固范围、细化组织和强化析出相方面的优异效果而受到广泛关注。如图6，Sc和Zr在铝中的最大固溶度分别仅为0.35 wt.%和0.26 wt.%，但快速凝固可使铝基体中Sc和Zr的含量增加几个数量级。初生Al3(Sc,Zr)颗粒可以在熔池内和边界析出，且Sc/Zr含量的增加促进了Al3(Sc,Zr)颗粒的成核。LDED铝合金具有较高的热梯度，通常导致柱状晶粒的形成。而初生Al3(Sc,Zr)颗粒可促进铝的异质形核，形成等轴晶。此外，人工时效过程中形成的次生Al3(Sc,Zr)也具有高效的强化作用。Zr可以显著延缓析出相的粗化，并扩散到Al3Sc中形成具有核壳结构的次生Al3(Sc,Zr)，并可以有效降低铝合金的固液界面能和表面张力，从而降低铝合金的粘度，改善铝熔池固有的流动性差的问题。此外，通常还采用Si元素诱导形成低熔点的Al-Si共晶相来降低LDED铝合金工件的高热裂敏感性。近年来还发现Ce可以通过在快速凝固过程中形成具有优异的抗粗化能力的Al11Ce3显著提高LDED铝合金的高温稳定性。此外，Mg的加入也可促进了α-Al晶粒由粗柱状向细等轴状转变并阻碍δ相向γ相转变。同时，也有利于形成具有较好力学性能的Al15Mn3Si2相。

图6合金成分优化对LDED铝合金微观组织的影响。

4.颗粒增强体辅助强化

颗粒增强体辅助优化主要分为两大类：外加颗粒强化和内生颗粒强化。如图7所示，就外加颗粒而言，一般来说，颗粒与基体之间的界面结合和润湿性是至关重要的，有利于载荷的传递。此外，外加颗粒在细化晶粒方面起着重要作用，有利于降低铝合金在LDED加工过程中的裂纹敏感性，提高铝合金的成形性。一方面，提供了更多的成核位点;另一方面，增强颗粒作为生长阻滞剂，钉在晶界上阻碍晶粒生长。有效的晶粒等轴化可显著减弱LDED样品内部的残余应力。外加颗粒也能促进熔池内部熔体流动。由于颗粒可以帮助铝合金熔池吸收更多能量，从而降低了动粘度，增加了马兰戈尼强度，由此产生的熔池内部对流可以得到增强，相当于搅拌，从而改善铝合金显微组织的均匀性。此外，一些研究证实，两种或多种杂化陶瓷增强似乎比单一颗粒增强更能有效地提高铝合金的成形性和可打印性。

图7外加颗粒对LDED铝合金组织的影响。(a)和(b)分别为TiC/Al和TiB2/Al界面的HETEM图。(c-e)3 wt.%TiB2p/2024Al的TEM图和(c)中位置1的Al和Ti元素分布图像。(f)和(g)LDED 2024铝合金和TiB2/2024铝合金的IPF图。(h)未加TiC和加TiC增强铝粉末的激光反射率。(i)不同TiC含量的LDED Al-Zn-Mg-Cu样品的OM图。(j)LDED过程中Al 2024和TiB2/Al 2024熔池流动。(k)和(l)分别为无TiC增强的LDED AA7075合金和经T6处理后TiC增强的LDED AA7075合金的KAM图。

外加颗粒的增强作用通常被认为是“非原位”增强，由于陶瓷/金属界面的润湿性差和热物理性质的差异，其在复合材料内部的载荷传递增强作用减弱。此外，通过机械搅拌法添加非原位增强颗粒难以实现颗粒的均匀分散，而球磨法容易破坏增强颗粒的结构完整性。近年来有研究证实，内生颗粒也能有效提高铝合金在LAM中的可打印性，如图8所示。一般来说，原位合成主要有两种模式，即在LAM前的熔炼过程中原位合成增强颗粒或在LAM过程中原位合成增强颗粒。与外加颗粒相比，内生颗粒不受破坏，具有更高的化学稳定性，可以更显著地提高激光吸收率。

图8内生颗粒在激光增材制造铝合金中的作用。(a)内生TiB2纳米颗粒制备Al-Cu-Mg粉末工艺路线示意图。(b)内生TiB2纳米颗粒Al-Cu-Mg粉末截面BSE图、EBSD图及相应的晶界图。(c)(B4C Ti)/AlSi10Mg复合粉末的SEM。(d)LAM后添加B4C Ti的AlSi10Mg基复合材料的BSE。(e)-(g)AlSi10Mg基复合材料中残余未反应B4C相附近微观结构的透射电镜。(h)内生陶瓷与Al基体界面的HETEM图。(i)不同含量的内生TiB2纳米颗粒/2024 Al粉末的激光反射率曲线。(j)不同TiB2纳米颗粒含量的LAM 2024铝合金的相对密度。（插图）经许可使用。

5.多场结合辅助LDED

近年来，场辅助LDED技术在铝合金加工中引起广泛关注，在有效减少缺陷和残余应力、细化组织和提高铝合金性能方面具有巨大潜力，如机械场、热场、声场、磁场等，以克服局限性，提高LDED铝合金的可打印性和可成形性。到目前为止，研究场辅助LDED铝合金的文献有限，目前已经报道的包括振荡激光辅助LDED、激光冲击锤击辅助LDED、激光电弧复合LDED、磁场辅助LDED、轧制辅助LDED以及超声辅助LDED，如图9。

图9场辅助铝合金LDED。(a)振荡激光辅助LDED原理图。(b)和(c)激光光斑振荡对孔隙分布的影响:(b)t+0 s;(c)t+1 s。(d)激光冲击锤击辅助LDED的原理图。(e)不同最大压力下激波作用下孔隙闭合机制示意图。(f)激光-电弧混合增材制造系统示意图。(g)-(i)晶粒细化机理图:(g)单Tig熔池。(h)激光-Tig混合熔池。(i)(h)中A区域的放大。(j)磁场辅助LDED的原理图。(k)电磁场下的激光焊接系统。(l)无磁场或有磁场时AlMg3合金焊缝孔隙分布。(m)轧制辅助LDED的原理图。(n)和(o)计算机数控机床对激光熔覆试样的深表面滚压加工。(p)激光包覆样品中流体静力应力的中子衍射结果。(q)4047铝合金超声振动辅助LDED工艺示意图。(r)超声振动辅助LDED制备的4047铝合金在不同激光重熔功率下的OM图。（插图）经许可使用。

6.热处理工艺优化

逐层沉积的LDED工艺具有独特的热循环，可以触发沉积材料的本征热处理，从而可以省略后续复杂的热处理工艺。这种特性在Al-Cu、Al-Li、Al-Sc-Zr、Al-Zn-Mg和Al-Si合金中尤为突出。如图10，高温效应对LDED铝合金本征热处理的影响如下:(i)由于复杂的热历史，沿构建方向析出相的类型和大小可能存在差异;(ii)沉淀粗化;(iii)促进共格纳米析出相的析出，在强度提升中起着至关重要的作用;(iv)高温下析出的纳米级析出相抑制晶粒的生长;(v)Al-Si合金中Si相的球化。

图10本征热处理对LDED铝合金析出相的影响。(a)LDED过程中2A97 Al-Li合金热循环和析出相的区域差异机理图。(b-d)LDED 2A97 Al-Li合金沿构建方向不同区域的亮场TEM图像和SAED图。(e)从LDED Scalmalloy®合金和AlSc1.0Zr0.4合金底部进行的原子探针层析成像。(f)和(g)Al-5.32Si-1.19Cu-0.46 Mg-0.09Fe合金中纳米级Q′相的TEM和HRTEM图。(h)Al-5.32Si-1.19Cu-0.46 Mg-0.09Fe样品顶、底区XRD谱图比较。(i)LDED AlSi10Mg合金的亮场TEM图和球形和非球形Si相。

LDED加工过程通常会导致铝合金构件内部的组织不均匀和应力积累。为了优化组织以获得更高的力学性能，通常需要进行后热处理。如图11，后热处理对LDED铝合金显微组织演化的影响主要有以下几个方面:(i)减轻沉积态试样中元素的富集，促进元素的均匀分布;(ii)减弱残余应力;(iii)均匀化晶界取向偏差;(iv)使Si相球化;(v)促进沉淀硬化。

图11后热处理对LDED铝合金组织形态的影响。(a)和(b)分别为沉积态和热处理态Al-5Si-1Cu-Mg合金的背散射电子图和相应的波长色散X射线光谱元素分布图。(c)和(d)分别为沉积态和热处理态LDED Al 7075合金的EBSD图。(e)和(f)Al 7075合金沉积态和热处理态晶界取向图。(g)和(h)沉积态和热处理Al 7075合金的晶界取向角分布统计。(i)沉积态Al-5Si-1Cu-Mg的SEM图。(j)和(k)分别为(i)中j和k区的放大图。(l-n)450°C 6 h、500°C 6 h和550°C 6 h后LDED Al-5Si-1Cu-Mg样品的SEM图。(o)LDED AlSi10Mg热处理过程中Si相演化示意图。（插图）经许可使用。

LDED铝合金的拉伸性能是评价其工程应用潜力的最直观的方法之一。如上所述，材料成分设计和修改(例如，颗粒增强)，工艺参数优化以及适当的热处理之间的相互作用对于获得良好的机械性能至关重要。图12总结了不同系列LDED铝合金在沉积态和热处理态下的室温拉伸性能。

图12LDED加工不同系列铝合金的力学性能。(a)沉积态下屈服强度vs断裂延伸率；(b)沉积态下的极限抗拉强度vs断裂延伸率；(c)后热处理态下屈服强度vs断裂延伸率；(d)后热处理态下极限抗拉强度vs断裂延伸率。

综上所述，我们对常见的LDED加工铝合金过程中容易出现的缺陷以及其产生原因和相应的解决措施进行了总结和归纳，如图13所示。

图13 LDED铝合金中常见缺陷的产生原因及解决措施。（插图）经许可使用。

未来展望

高端的航空航天公司(如劳斯莱斯和波音)对用于航空航天和维护、修理和全面改造的高强度铝合金部件的需求不断增加。为了填补研发与工业应用之间的差距，未来在LDED铝合金材料、工艺、缺陷监测和微观结构控制方面的创新对于进一步提高铝合金的可印刷性和性能，推动其工程认证和应用至关重要(如图26所示)。(1)在材料的定制方面：易烧损合金元素补偿、加入脱氧元素、通过物理热裂模型预测热裂敏感性与合金成分之间的关系、以及机器学习等策略可以有效地辅助LDED铝合金的成分设计和定制，从而节省了试错过程的成本和时间。(2)在工艺创新方面：通过适当的算法可以实现工艺参数的优化设计和工艺窗口的预测。基于一些实用的模型训练，可以准确预测特定参数下缺陷发生的概率并实时监测和补偿原料成分。此外，铝合金对绿色或蓝色激光具有更高的吸收率，可以实现更高效率的近净形结构制造。(3)在微观组织结构控制方面：析出相、细小等轴晶和混晶组织均表现出高效的强化能力。未来可以尝试多种有效的热处理策略，多种能量场辅助设计，以提高LDED铝合金的可打印性和可成形性。(4)在缺陷和表面质量监控方面：在对制件质量控制要求严格的情况下，可以推广在线缺陷检测。通过对信号特征的提取和可视化，训练模型可以检测、分类和预测相应的缺陷和尺寸误差。(5)在工程认证方面：与传统的铸造和塑性成形相比，LDED是一种新兴的制造技术，这意味着需要经过严格的工程认证以及新的检验标准和程序作为基准和参考。(文/刘天舒)

图26.LDED铝合金的未来发展展望。